Радионуклиды в атмосфере

Радиоактивность атмосферы обусловлена присутствием в ней радиоактивных газов и аэрозолей, попадающих в неё в результате природных процессов и деятельности человека. Средний выход естественных радионуклидов в атмосфере под действием космических лучей меняется от 2 ядер/с на 1 кг воздуха для иС до 4-10*4 ядер/с на 1 кг воздуха для 32р.

Радиоактивность атмосферы Земли связана с изотопами радона (21^* 220-222Rn) и продуктами их распада, с изотопами, постоянно генерируемыми космическим изучением (зН, 7Ве, *4С и др.), с изотопами, попадающими в атмосферы с космической пылью и метеоритами (юВе, А1, и др.), с природными изотопами, адсорбированными на аэрозолях, и с техногенными изотопами (8зКг, шХе, зН, 14С и др.). Атмосферные радионуклиды могут находиться или в молекулярно-дисперсном состоянии (РБГ, например, Rn и Кг), или в виде аэрозолей (например, продукты распада Rn).

Атмосферные радионуклиды оседают на поверхность земли или водоёмов путём сухого оседания или путём вымыванияя осадками (дождём, снегом). При этом атмосфера очищается, а моря и суша загрязняюся Процесс сухого оседания проходит постоянно, а мокрое осаждение имеет место только при выпадении осадков, поэтому соотношение между этими процессами существенно зависит от погодных условий. Такие изотопы, как 9°Sr и >37Cs на 90% выпадают на поврхность Земли при мокром осаждении. Наглядным примером является загрязнение участка побержья Швеции чернобыльскими радионуклидами: несмотря на то, что это побережье отстоит от Чернобыля на расстоянии более 1500 км, оно оказалось загрязнено намного сильнее, по сравнению с другими территориями на пути следования радиоактивного облака. Причина заключается в том, что в момент аварии на этом участке побережья шли сильные дожди, которые и осадили

радиоактивные аэрозоли.

Рис. . Загрязнение участка побережья Швеции радионуклидами после Чернобыльской аварии.

Радиоактивные частицы, находящиеся в нижних слоях атмосферы (в тропосфере), осаждаются на растительный и почвенный покров в течение нескольких часов, а стратосферного происхождения - в течение десятков лет. Они выпадают в результате вымывания атмосферными осадками («мокрое выпадение») или в виде сухих частиц за счёт гравитационных сил, вертикального движения воздушных масс и турбулентной диффузии («сухое» отложение). Максимальное выпадение наблюдается в весенне-летний период (60% годового отложения), минимальное - в осенне-зимний период. В приземном воздухе концентрация U и Th сильно меняется в зависимости от его запылённости. Например, в Норвегии концентрация Th «35 нБк/мз, а в северных районах Германии *470 нБк/мз.

Естественная радиоактивность воздуха обусловлена выделением из почв газообразных продуктов радиоактивных семейств U-Ra и Th - 222Rn, 220Rn, 21^Rn и дочерними продуктами их распада, находящимися обычно в аэрозольной форме. Скорость эманирования зависит от типа, пористости, влажности и температуры почв, а также от времени суток, сезона и метеорологических условий. Концентрации этих радионуклидов в приземном слое разных районов земного шара различны; водная поверхность, снежный и ледовый покровы препятствуют выходу радиоактивных газов из почв и горных пород. Среднее содержание 222Rn в воздухе континентальных областей *3,7, в приморских районах и на островах - 0,37, над океанами и полярными областями - 0,037 Бк/мз.

Концентрация 222Rn в нижнем слое атмосферы толщиной 300 м над Европейской частью РФ, определенная для бесснежного периода, характеризуется значением 0,44-0,7 Бк/м3. По 550 с.ш. можно провести условную границу двух зон с различными концентрациями 222Rn: в северной зоне значения изменяются в пределах о,4-3,5 Бк/м3, а в южной - 3,54-7,4 Бк/м3. Содержание 222Rn в атмосфере изменчиво: коэффициент вариации концентрации 354-60%. Торон в воздухе содержится в значительно меньших количествах, чем радон. Дочерние продукты распада 222Rn и 22°Rn находятся в воздухе в виде золей, причём отношение их концентраций к концентрации самих эманаций составляет 0,94-0,4, снижаясь до 0,1 после дождей.

Продукты распада Rn поступают в атмосферу с летящей золой при сжигании угля в ТЭЦ, в результате чего происходит выброс в атмосферу ряда тяжёлых радиоактивных элементов, в том числе 210Ро и РЬ. Оседая из воздуха на поверхность земли под воздействием гравитационных сил или с атмосферными осадками, 2,0РЬ и Ро задерживаются на различных компонентах биосферы (растения, почва, мхи и др.) и затем участвуют в миграции по пищевым цепочкам. Концентрации РЬ и 21°Ро в воздухе вокруг ТЭС, работающих на угле, достигают 510 мкБк/м3. Для средних широт Северного полушария средние концентрации 21°Ро в воздухе составляют 0,005 мБк/мз, для РЬ - 0,52 мБк/мз.

При миграции 21°РЬ сопровождает Rn, но поведение РЬ отличается от поведения Rn. Если газообразный Rn перемещается в атмосферном воздухе на большие расстояния, то продукты его распада полностью и быстро выпадают на земную поверхность с аэрозолями и атмосферными осадками. Продолжительность пребывания 21°РЬ в воздухе зависит от устойчивости и времени пребывания в воздухе этих носителей (~зо суток). 210РЬ (21 л) иногда переносится на большие расстояния. На земной поверхности РЬ вместе с носителями задерживается не только на почве, но и на растительности, может попасть в поверхностные воды. К поверхности Земли он выносится вместе с Rn из почвенного воздуха.

В биоте содержание 21°Bi (5,01 сут) и Ро (138,4 сут) определяется преимущественно распадом их долгоживущего продукта - 210РЬ. Содержание Ро в атмосферных осадках 44-30 Бк/л, в воде озерных водоёмов - в Ю4-100 раз меньше. В почве содержание 754-220 Бк/кг в зависимости от типа почвы. В живые организмы 21°Bi и 21°Ро послушают как за счёт распада содержащихся в них РЬ, так и частично за счёт питания (с белками и минеральными солями) и при дыхании.

Средние концентрации природных радионуклидов в атмосфере: 238U, 226Ra, 228Th, 228Ra — 1 мкБк/мЗ; 232Tb, 23°Th —0,5 мкБк/м3; 4°K — 19 мкБк/м3. Доза радиации, создаваемая в воздухе всеми источниками у- излучения, невелика и «0,13 мкЗв в неделю. За счёт космических лучей для местности, расположенной в средних широтах доза радиации составляет 0,5 мЗв в год на уровне моря, значительно возрастая с высотой.

7Ве (53,3 дн) - радионуклид космогенного происхождения, образуется в атмосфере в результате взаимодействия потока космических лучей (первичных и вторичных) с кислородом, азотом и углеродом по реакциям 6C(p,6Li)7Be, ,2С(п,6Не)?Ве, ,60(р,юВ)"Ве, и др. Распадается в стабильный ?Li в результате К-захвата. Идентифицируется по у-линии с энергией 477 кэВ. Скорость образования 7Ве максимальна в верхних слоях стратосферы, здесь образуется 70% 7Ве, но некоторые высокоэиергетические частички из потока космических лучей мог>т достигать и нижних слоёв атмосферы. Скорость образования зависит не только от высоты, но и от широты и изменяется в соответствии с одиннадцатилетними циклами солнечной активности. Запас 7Ве «1,8-ю17 Бк; скорость образования 7Ве «810 атом/м2-с; а средняя концентрация в тропосфере 12,5 мБк/мз; содержание в приземном слое атмосферы в умеренных широтах ~з мБк/мз. После возникновения, атомарный 7Ве окисляется и быстро связывается с аэрозолями субмикронного размера. В такой форме он мигрирует и быстро удаляется из атмосферы. На подстилающую поверхность 7Ве попадает в виде «мокрых» и «сухих» выпадений. Роль сухих выпадений обычно существенно ниже для широт с умеренной влажностью.

Скорость осаждения Ве из воздуха на землю в Японии

Рис. 3. Скорость осаждения 7Ве из воздуха на землю в Японии.

Скорость осаждения РЬ в зависимости от времени (Япония)

Рис. 4. Скорость осаждения РЬ в зависимости от времени (Япония).

Наличие 7Ве выявлено в атмосферных осадках (в дождевой воде 0,7 Бк/л) в морской воде, иловых донных отложениях, в растительности и в животных. В Атлантическом океане большая часть 7Ве сосредоточена в верхнем 150-м слое воды. 7Ве в морской воде находится преимущественно в растворенной форме (в виде продуктов гидролиза). Концентрация 7Ве в пробах морской воды Чёрного моря лежит в пределах 1,3-5-1,91 Бк/мз (среднее 1,6Бк/мз), в поверхностном слое вод Атлантического океана 1-5-10 Бк/мз,

а в северо-западной части Тихого океана - равно 1,4 Бк/мз. Бериллий легко сорбируется на взвешенном и коллоидном веществе (например, на гидроксиде железа) и осаждается на дно водоёмов.

В живые организмы 7Ве поступает преимущественно через органы дыхания, причём время задержки в организме зависит от дисперсности аэрозолей. Внутри организма ?Ве транспортируется в виде неорганических соединений (фосфата или цитрата), свободно проникает в клетки всех тканей и может влиять на все её структуры. В виде растворимых соединений (хлорида, сульфата, нитрата) через кровь может накапливаться в скелете.

Основным источником поступления ‘«С в биосферу является его образование в атмосфере под действием космического излучения (скорость образования 2,2 cm‘2c_1; или 4,1 ТБк/сут или 1,5 ПБк/год в атмосфере в целом). Общее количество космогенного иС в биосфере 8,5 ЭБк. На протяжении нескольких миллионов лет интенсивность космического излучения оставалась постоянной и в биосфере установлено равновесие между вновь образующимися и распадающимися ядрами космогенного 14С. Однако на содержание 14С в биосфере в бо-х годах пошлого века сильное влияние оказало испытание ядерного оружия. Пик концентрации в атмосфере «бомбового» ,4С пришёлся на 1965 г, когда его значения превысили в 1,7 раза концентрацию атмосферного 14С до начала испытаний.

Радиоуглерод высокоподвижен. С мест выбросов в результате атмосферных процессов нуклид переносится на большие расстояния. Обмен 14С в окружающей среде происходит довольно быстро. Так, период полувыве- дения ,4С из атмосферы оценивается в 1,5 5,0 лет. «Могильниками» 14С,

выводящими его из природного круговорота являются осадочные породы.

В атмосфере 14С пребывает в основном в виде С02 (частично в виде СО и СН4). ,4С за счёт фотосинтеза накапливается в растениях (в незначительных количествах поглощается и из почвы), а затем по пищевым цепочкам поступает животным и человек}'. Коэффициент перехода в цепочке «атмосферный углерод — углерод растений» равен единице, а равновесие устанавливается в течение двух-трех месяцев. Источником локального загрязнения может быть АЭС, предприятия ЯТЦ, изотопные производства по получению препаратов, меченных иС, научно-исследовательские учреждения и др. Среднее поступление реакторного ,4С в организм людей, проживающих в районе действия такого источника, может составить в зонах о+Ю км - 0,32; 10-5-20 км - 0,08 мкКи/год.

Процессами круговорота ,4С02 в биосфере являются: процессы вывода из атмосферы (сумма = 1,0) - фотосинтез в океане 0,49 - фотосинтез на земной поверхности 0,47 - фотосинтез в поверхностных водах 0,04 Процессы поступления в атмосферу (сумма= 1,0) - эмиссия из океанов 0,48 - эмиссия из почво-грунтов и растительности 0,44 - эмиссия из поверхностных вод 0,035 - антропогенная эмиссия 0,004. Предел годового поступления биологически значимого ,4С в организм человека »6,з-ю5 Бк/год.

Тритий образуется в атмосфере в результате ядерных реакций космических нейтронов с ядрами азота и кислорода. Он - один из наиболее подвижных радионуклидов, быстро мигрирует в природных средах. В атмосфере сразу после образования :*Н соединяется с кислородом воздуха в молекулы тяжёлой воды НТО (77%), DTO и Т20 и далее перемещается в виде паров воды с воздушными массами; послушает на поверхность Земли и водные поверхности в виде осадков, а возвращается в атмосферу в результате испарения и прямого обмена между водой и воздухом.

Концентрация зН в воздухе равна 1,4 мБк/мз, в дождевой воде — о,4-ю,9 Вк/л. Содержание трития в континентальных водах колеблется в пределах 200-5-900 Бк/мз. Глобальная годовая наработка природного трития »мо18 Бк. В 1 л питьевой воды содержится 3,2-ю-10 г зН, в 1 л воздуха -

1,6 ю-,4 г (при абсолютной влажности ш мг/л).

В настоящее время основным источником техногенного трития в окружающей среде является ядерная энергетика, предприятия которой ежегодно выделяют несколько десятков килограммов трития.

Замечание. ,4С и зн — радиоактивные разновидности двух жизненно важных элементов, входящих в водный и углеродный циклы. Период полураспада зн сравнительно невелик. При разовом поступлении его генетическое воздействие ограничивается одним поколением людей. Поскольку период полураспада ,4С велик, то генетические последствия его радиационного воздействия могут сказаться на здоровье многих последующих поколений людей.

Газообразный продукт деления 8зКг (10,76 л) вносит существенный вклад в радиоактивное загрязнение атмосферы планеты. Кг имеет как космогенное, так и техногенное происхождение. Содержание космогенного 85Кг со временем практически не изменяется: активность 8зКг, образованного в результате захвата нейтронов космического излучения =0,37 ТБк. Значительное поступление (7,84 ПБк) в атмосферу произошло при испытаниях ядерного оружия. Сейчас практически весь 8зКг в земной атмосфере обусловлен выбросами радиохимических заводов, ведущих переработку ОЯТ (из этого источника в атмосферу в 2010 г. поступило 4800 ПБк).

Поступив в атмосферу из локального источника, 81>Кг распространяется сначала в приземном слое воздуха вблизи источника выброса, затем мигрирует по всей атмосфере полушария, в которое был выброшен, и, наконец, вовлекается в процесс переноса между полушариями, создавая глобальное загрязнение. Поскольку обмен воздушными массами между' северным и южным полушариями затруднён, а основное количество >Кг поступает в атмосферу в северном полушарии, существует широтный ход содержания 85Кг: максимум находится в умеренных широтах северного полуша- рия. Концентрация 85Кг зависит от близости к перерабатывающим предприятиям, широты и долготы, высоты и атмосферных процессов перемешивания. Считается, что фон 8$Кг почти постоянен над большей частью Северного полушария и его временные изменения малы. Тем не менее, в атмосфере над центральной Европой изменчивость концентраций 8sKr высока, что связано с деятельностью заводов по переработке ОЯТ в Ла Are и Селлафилде. В Южном полушарии, где нет радиохимических заводов, концентрация 85Кг практически постоянна.

В настоящее время из-за выбросов предприятий ЯТЦ содержание 85Кг в атмосфере медленно, но непрерывно растёт. За 20 лет с 1964 г среднее содержание 8;>Кг в атмосферном воздухе Европы возросло от 0,24 Бк/мз до 0,85 Бк/мз, а среднегодовой рост содержания 8!>Кг составлял ~o,oi Бк/мз. В 2000 г. содержание 85Кг в атмосфере составило 1,3 Бк/мз. Согласно прогнозу максимальная активность 8зКг в атмосфере северного полушария может увеличиться к 2030 г. до 3 Бк/мз. Во временной зависимости отмечено совпадение максимумов содержания 8зКг и зн. За счёт выбросов 85Кг предприятиями ЯТЦ за ю лет среднемировая индивидуальная доза облучения на человека возрастает в ю раз.

Глобальное распространение Кг (сплошная линия, левая шкала) и ежегодные темпы выбросов в ПБк (точки, правая шкала)

Рис. 5. Глобальное распространение 85Кг (сплошная линия, левая шкала) и ежегодные темпы выбросов в ПБк (точки, правая шкала).

В 2001 г глобальный запас 85Кг составлял 51018 Бк. Ионизация атмосферы за счёт р- частиц, испускаемых при распаде 85Кг, вызывает уменьшение электрического сопротивления атмосферы (между ионосферой и поверхностью планеты). При объёмной активности 85Кг в воздухе в 1 Бк/мз, взаимодействие р-частиц 85Кг с воздухом создаёт 7,4-юз пар ионов/мз в секунду, причём ионизация воздуха происходит по всей толще атмосферы, тогда как естественный процесс ионизации за счёт распада Rn и его продуктов идёт только над поверхностью суши и в нижнем слое атмосферы, поскольку содержание Rn уменьшается с высотой.

Из-за химической инертности Кг, поступив в атмосферу, рассеивается и сохраняется, т.к. практически не взаимодействует с подстилающей поверхностью и не вовлекается в биологические процессы. Растворимость >Кг в воде очень мала (отношение 8:>Кг воздух/вода 1.85-ю-10 г/г), так что океан поглощает ~о,1% от поступившего за год в атмосферу 8зКг. В настоящее время океан содержит -3% от всего Кг.

Сокращение площади ледовых полей в Арктике вследствие глобального потепления влияет на баланс 8зКг в атмосфере, т.к. растворимость Кг во льду меньше его растворимости в воде, и возрастание площади открытой воды может привести к уменьшению запаса 8зКг. 8зКг, сорбированный водой, прочно фиксируется при переходе последнего в твёрдую фазу, поэтому арктические льды могут удерживать Кг, который при их таянии будет высвобождаться, увеличивая глобальный запас 8зКг в атмосфере.

В атмосфере в истинно газообразном состоянии находится небольшое число радионуклидов, большинство их пребывает на аэрозолях.

Химический состав, происхождение и поведение в атмосфере (дальность переноса, степень воздействия на человека и природу и др.) частиц аэрозолей зависят от их размеров. С уменьшением размера аэрозольных частиц, возрастает площадь контакта находящегося в них вещества с окружающей средой, что позволяет ему вступать в химические реакции, обычно для него невозможные. Размером и химическим составом аэрозолей определяется и степень их участия в атмосферных процессах: в конденсации облачных капель; в отражении и рассеивании энергии солнечного излучения; в переносе атмосферного электричества, радиоактивности и др. Качество вдыхаемого человеком воздуха также определяется размером и составом взвешенных в нём жидких и твёрдых частиц.

Концентрация Кг у поверхности Земли (2006 г.)

Рис. 6. Концентрация 85Кг у поверхности Земли (2006 г.)

Замечание. Долгоживущие радиоактивные изотопы криптона 85Кг(ю,7б) и 8lKr (229000 л) применяются для определения возраста природных вод: космогенный 8lKr используется для датирования старых грунтовых вод, а 85Кг - молодых вод.

Радиоактивные аэрозоли в атмосферном воздухе образуются при диспергировании веществ, содержащих радионуклиды; конденсации и десублимации паров радиоактивных веществ; адсорбции радионуклидов на атмосферных аэрозольных частицах; распада РБГ с последующей их конденсацией, а также вследствие образования наведенной активности. Образование радиоактивных аэрозолей диспергированием происходит под действием взрыва, распыления жидкости или других процессов. Необходимым условием конденсации паров радионуклидов является пересыщение и присутствие ядер конденсации или зародышей. Одновременно с конденсацией, т.е. переходом пара в жидкость, при сильном охлаждении происходит процесс десублимации, т.е. переход пара в твёрдое состояние, минуя жидкое.

Счётная концентрация Ся, характеризующая число аэрозольных частиц в единице объёма, в процессе образования радиоактивных частиц за время t изменяется по закону:

где Сао — начальная счётная концентрация реактивных атмосферных аэрозолей, м-з, когда t= о; К — постоянная, характеризующая число осевших радионуклидов на поверхность частиц к их числу в воздухе.

Адсорбция радионуклидов и образование радиоактивных аэрозолей определяется концентрацией неактивных аэрозольных частиц Сяо и временем процесса. При радиоактивном распаде из газообразного Хе образуются твёрдые аэрозольные частицы радионуклидов Cs, а из Кг — изотопы Rb, которые сразу конденсируются в высокодисперсные аэрозоли с диаметром капель о,13-ю,16 мкм. Радиоактивные аэрозоли имеют широкий диапазон размеров частиц — от высокодисперсных, размером -1 мкм, до грубодисперсных, имеющих размер ~юо мк.

Количественно радиоактивные аэрозоли определяются удельной активностью, т. е. концентрацией радиоактивных веществ или активностью на единицу объёма аэрозольной системы.

Активность отдельных частиц пропорциональна их размеру

где d — диаметр частиц; К — коэффициент пропорциональности, характерный для данного вида радиоактивных частиц; п — параметр, зависящий от способа образования радиоактивных аэрозолей, 2<п<з. Если радиоактивная аэрозольная частица образовалась путём сорбирования радионуклидов, то п»2, а если путём конденсации радионуклидов, то л=3. Для радиоактивных аэрозолей наземных ядерных взрывов п=2,2, а для топливных частиц аварийных выбросов п=3.

Среди радиоактивных аэрозольных частиц (активностью обычно меньше 510-4 Бк) встречаются «горячие» частицы, активность которых может достигать ю6 Бк.

Размер «горячих частиц» аэрозольных выпадений в Европе в 1958 г. (в разгар испытаний ядерного оружия) 0,34-2 мкм, радионуклидный состав: *4iCe, *44Се, MTNd, *4°Ва, ‘°3Ru, 95Zr+95Nb, wLa, »37Cs, 9oSr, 9>Y, И4РГ, a также 99M0, *заТе, 12°La, 237U, 239Np. Состав матрицы был самый разнообразный: от карбонатного и силикатного, до оксидов железа и определялся составом материалов и грунтов в местах проведения взрывов.

После аварии на ЧАЭС активность отдельных частиц достигала юз-1-104 Бк с уровнем мощности дозы у-излучения от них до 1 Р/ч. В 1 м3 воздуха регистрировалось до 1400 «горячих частиц» с активностью 0,034-2000 Бк размером до 2 мкм. Измерения, проведенные в Японии на 3, 7, 14, 28 мая и через 1 год после аварии показали, что 8о% радионуклидов находятся в «горячих частицах» ЧАЭС представлены короткоживущими изотопами (J3*j, ^Sr, 95Zr, и4Се, 21°Ро, 24°Ва, w.wCs, 105-“>6Rh, Pu, U и др.). В 40 км от ЧАЭС обнаруживалось до 1094-ю11 «горячих частиц» на км2. Состав «горячих частиц» в зоне ЧАЭС сложный. Выделяют «топливные» и «нетопливные», в том числе графитовые частицы, и их состав представлен следующими радионуклидами и их сочетанием: '44Се, 106Ru; ^Ce+^Cs; 144Ce+lo6Ru; w.wCs; 95Zr +95Nb; Am + Cm+Pu+U. В процентном отношении

их состав может быть представлен в следующем виде: 9ogr (до 5o%)+lo6Ru (до зо%)+‘44Се (до 40%) + Pu (до 25%).

Рис. 7. Размерный спектр аэрозолей

ЧАЭС.

При аварии на ЧАЭС размеры диспергированных частиц составили от единицы до десятков микрометров; их распределение по размерам удовлетворительно аппроксимируется законом Мартина -Андреасена, при этом медианное значение распределения составляет 58 мкм и -25% активности выброса пришлось на крупные частицы.

Замечание. В период 1986-1991 г.г. активность a-активных горячих частиц в грунте в окрестностях ЧАЭС уменьшилась в юоо раз, а р-активных - в 1004-1000 раз. В первом случае это связано с малым периодом полураспада 242Сш, который даёт наибольший вклад в a-активность реакторного топлива. Во втором случае - распадом 103Ru, так что в настоящее время p-активность определяется ^.wCs. Отношение р/а-активности для частиц одинакового размера «40.

Попавшие в атмосферу радионуклиды подвергаются влиянию различных физических процессов, которые и определяют их дальнейшую судьбу. Наиболее важные процессы — рассеяние радионуклидов в атмосфере и последующее их удаление из атмосферы. Рассеяние радионуклидов, поступивших в приземный пограничный слой, обусловлено как ветровым переносом (адвекция), так и перемешиванием (диффузия). Первоначально радионуклиды рассеиваются благодаря локальной циркуляции атмосферы. Этот процесс занимает несколько минут и приводит к распространению их в горизонтальной плоскости на несколько километров. Разбавление и перемешивание вызываются турбулентными вихрями. Ветровые потоки состоят из среднего ветрового компонента и накладывающегося флуктуационного компонента (вихревого), который связан с диффузными (турбулентными) свойствами потоков. Интенсивность турбулентного перемешивания атмосферы зависит от неоднородности поверхности, сдвигов ветра по высоте и вертикального распределения температур.

В период формирования аэрозольных частиц в стратосфере и тропосфере происходит фракционирование радионуклидов, т. е. избирательный захват изотопов формирующимися частицами. Фракционирование радионуклидов определяется мощностью ядерного взрыва и местом его проведения. Изотопы тутоплавких элементов, такие как 95Zr, *44Се, l8sW, l8,W, 5iyf в результате конденсации и коагуляции включаются в состав крупных твёрдых частиц. Радиоактивные изотопы Sr и Cs не принимают участия в процессе конденсации, они адсорбируются на поверхности мелких твёрдых частиц и в парах влаги, образуя мелкодисперсные аэрозоли.

Аппроксимация размерного спектра аэрозолей логарифмически нормальным распределением

Рис. 8. Аппроксимация размерного спектра аэрозолей логарифмически нормальным распределением: а — счётная концентрация, б — объёмная концентрация аэрозоля (медианный диаметр dmv-3»5+б мкм).

Фракционирование радионуклидов в радиоактивных выпадениях приводит к неравномерному очищению атмосферы от продуктов деления. Крупные частицы выпадают быстрее, мелкие - медленнее. Период полувыведения из стратосферы крупнодисперсных частиц, содержащих короткоживущие радионуклиды (’sZr, i44Ce, l85W, l8lW, 5iy), в 2 раза короче периода полувыведения долгоживущих радионуклидов 9<>Sr и wCs. Время нахождения нуклидов в стратосфере определяется эффективностью их фракционирования в процессе формирования аэрозольных частиц. Стратосферный и тропосферный резервуары радионуклидов обуславливают глобальное выпадение радиоактивных веществ. Тропосферный резервуар быстро очищается (период полуочищения 2ч-з недели). Пребывание в тропосфере долгоживущих радионуклидов не превышает 30 дн. Стратосферный резервуар очищается гораздо медленнее.

Хотя в настоящее время радионуклиды поступают в атмосферу с почти постоянной скоростью, их содержание в воздухе изменяется в широких пределах из-за переменных метеорологических условий.

Радиоактивные продукты удаляются из атмосферы двумя основными механизмами: вымыванием с помощью осадков и сухим выпадением. Вымывание осадками включает в себя поступление радионуклидов в капли дождевой воды и последующее выпадение вещества на поверхность земли. «Сухое» отложение состоит в выпадении самих аэрозольных частиц и определяется гравитационными силами, вертикальным движением воздушных масс и турбулентной диффузией. На интенсивность процесса «сухого» отложения влияют топография района, высота над уровнем моря и метеорологические факторы.

В умеренных широтах, основная часть радиоактивных загрязнений (~90%) выпадает с осадками. В засушливых районах, наоборот, «сухие» выпадения вносят основной вклад в радиоактивное загрязнение территории. Количество выпадающих на земную поверхность радиоактивных осадков зависит от времени года. Максимальное выпадение наблюдается в весенне-летний период, а более низкое - осенью и зимой.

По размеру частиц аэрозоли можно разделить на з группы (г - радиус частицы): неустойчивые, гигантские частицы (г>ю мкм), относительно устойчивые, большие частицы (г от 1 до ю мкм) и устойчивые, подчиняющиеся законам броуновского движения (r< 1 мкм). Атмосферный аэрозоль подразделяют также на тропосферный (до высоты ~ю км) и стратосферный (ю +50 км).

Табл. 6. Размеры аэрозольных частиц, образующихся в различных производственных процессах.__

Источник аэрозолей

Состав аэрозолей

Размеры аэрозольных частиц, см

Добыча урана

U02, Цч08, UO3

(о,д-1о)-ю4

Rn — активный осадок при добыче U и в природе

Rn, продукты его распада

(о,1-4)-ю6

Ядерные реакторы

24Na-0, ^КаО, J2, 2ззи02, wPuO .

(0,1-55

Дисперсный состав аэрозолей является важнейшей физикохимической характеристикой, определяющей эволюцию аэродисперсных систем вследствие коагуляции, седиментации, переноса и др. В диапазоне d=1+20 мкм во многих пунктах земного шара распределения по размерам почвенно-эрозионного аэрозоля имеют логнормальную форму, хотя часто размерный спектр имеет сложную форму.

Морская поверхность является мощным источником генерации аэрозолей: мощность морского источника генерации солевых аэрозолей «5900 Мт/год, что превышает мощности почвенного пылевого источника генерации i+ю мкм аэрозолей в 6 раз, субмикронного почвенного пылевого аэрозоля - в 4 раза, сульфатного аэрозоля - в 40 раз, и углеродного (включая сажевый) - в ш раз.

8о% массы аэрозолей составляют морские аэрозоли. Морские аэрозоли образуются самыми различными путями: от прямого ветрового срыва капель с волнующейся поверхности моря до диспергирования водной поверхности при разручнении пузырьков. Аэродисперсиая среда всегда является смесыо частиц различного происхождения - от местных источников до дальнего атмосферного переноса. Диапазон размеров частиц, находящихся в океаническом воздухе, достаточно широк: 10*7-н10*2 см. Ожидалось, что образующиеся из морской воды солевые частицы будут иметь химический состав сухого остатка морской воды: 88,7 % хлоридов, 10,8% сульфатов, 0,3 % карбонатов и 0,2 % остальных солей. Реальный химический состав морского аэрозоля значительно отличается от ожидаемого: имеет место обогащение солевого аэрозоля микроэлементами, присутствуют и органические соединения.

Спектры площадей частиц континентального аэрозоля

Рис. 9. Спектры площадей частиц континентального аэрозоля: 1 - сельская местность в центре Европы; 2 - промышленный город в центре Европы, з - большие равнины (США).

В естественную радиоактивность нижней атмосферы определенный вклад вносят короткожи- вущие продукты распада Rn (КПРР). В отличие от материнского 222Rn, который ведёт себя как чисто газовая примесь, КПРР образуются как атомы отдачи и являются ионами химически активных элементов: 2,8Po(RaA), 2‘4pb(RaB) и 214Bi(RaC). Концентрации КПРР в нижней тропосфере подвержены значительным колебаниям в зависимости от различных атмосферных процессов, что приводит к нарушению равновесия между КПРР. В условиях невозмущённой морской атмосферы часто наблюдаются аномальные нарушения радиоактивного равновесия, когда активность RaC как третьего члена цепочки превосходит активность его материнского предшественника - RaB. Это связано с выносом КПРР в атмосферу с поверхности океана в составе морских аэрозольных частиц при разрыве всплывающих воздушных пузырьков.

Табл. 7. Средние концентрации естественных радионуклидов в ат- мосфере (Бк/мз).___

Радионуклид

Приземная атмосфе

ра

Верхняя

топосфера

Нижняя

стратосфера

над сушей

над океаном

222Rn

2,3

2,3*Ю*2

-

-

214pb

2,3’Ю"2

-

-

212РЬ

0,46

2,3‘Ю*2

-

-

2юрь

1,5-10'4

-

2,010*4

2,9‘Ю*4

21ор0

1,210*5

-

8,5-10*5

4,010*4

"Be

-

-

3,7-Ю-з

0,11

Биологическая опасность атмосферных радионуклидов зависит от того, находится ли радионуклид в атомарно-дисперсном состоянии, или в виде аэрозолей. Особенно важна дисперсность аэрозоля, на котором адсорбирован радионуклид, и какая часть размерного спектра заполнена конкретным радиоактивным изотопом. Частицы размером 54-20 мкм задерживаются в верхних дыхательных путях, в то время как частицы диаметром

1-г5 мкм достигают лёгких. Ещё более мелкие частицы (0,14-0,6 мкм) почти не задерживаются в дыхательных путях и выводятся из организма вместе с выдыхаемым воздухом. С увеличением дисперсности аэрозолей доля их, проникающая в лёгкие, непрерывно уменьшается, так как крупнодисперсные частицы задерживаются в носу и в верхних дыхательных путях. Так, частицы диаметром >5 мк почти не проникают в лёгкие и практически полностью оседают в верхних дыхательных путях.

Характер отложения радиоактивных веществ в организме определяет уровни облучения органов и тканей, поэтому определение дисперсного состава радиоактивных аэрозолей важно для оценки дозы облучения. В зависимости от нуклидного состава, класса растворимости и активностного медианного аэродинамического диаметра (AMАД) частиц аэрозоля для оценки эффективной дозы на всё тело используют дозовые коэффициенты. Они позволяют перейти от активности частиц радиоактивного аэрозоля, осаждённых в отделах дыхательного тракта, к эффективной дозе ионизирующего излучения. Дозовый коэффициент зависит от величины АМАД радиоактивного аэрозоля. В пределах двух порядков изменения величины АМАД величина дозового коэффициента изменяется: для а-излучающих нуклидов ^'Am, 234J, 234U, 241PU в 24-з раза, а для у-излучающих нуклидов 137Cs в 1,54-2 раза. При этом имеет место рост дозового коэффициента относительно уровня АМАД= 1 мкм: для а-излучающих нуклидов при АМАД <1 мкм, а для у-излучающих нуклидов при АМАД>1 мкм.

 
Посмотреть оригинал
< Пред   СОДЕРЖАНИЕ   ОРИГИНАЛ     След >